Das Museum beherbergt die Sammlung eines peruanischen Archäologen, der sein Leben der Suche nach Stätten und Artefakten vergangener Zivilisationen widmete. Rafael Larco Hoyle gelang es, anhand seiner Sammlungen nicht nur eine Chronologie der vorinkaischen Kulturen zu erstellen, sondern diese auch zu analysieren. Er untersuchte nämlich die verschiedenen Aspekte der Moche-Kultur, darunter Architektur, Religion, Kunst und Sexualität - Themen, die sich auch in den Objekten des Museums wiederfinden.
Der aus Trujillo stammende Archäologe brachte seine Funde im Haus seiner Familie unter, das bereits über eine Sammlung von 600 Stücken verfügte, die seinem Vater, dem ehemaligen ersten Vizepräsidenten Perus, gehörte. Im Jahr 1958 wurde die 45.000 Stücke umfassende Sammlung nach Lima in den Stadtteil Pueblo Libre gebracht und der Archäologe nannte den Ort Museo Arqueológico Rafael Larco Herrera nach seinem Vater. Der Stil des Gebäudes, ein Kolonialhaus aus dem 18. Jahrhundert mit weißen Wänden und Gärten mit Bäumen und bunten Pflanzen, sollte dem Geist der Familienhacienda in Trujillo entsprechen.